液相法结合冷冻干燥技术制备Li4SiO4材料及其高温二氧化碳吸收性能

选用LiOH∙H2O、LiNO3、Li2CO3为锂源，硅溶胶为硅源，采用液相法结合冷冻干燥技术制备了Li4SiO4材料，采用热重分析(TGA)研究了Li4SiO4前躯体的失重行为，采用X射线粉末衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对Li4SiO4材料的结构和形貌进行分析。在热重分析仪(TGA)上考察了制备材料的高温CO2吸收性能，发现以LiOH∙H2O为锂源时，合成材料的吸收性能最好。考察了该材料在不同温度、不同CO2分压下的高温CO2吸收性能，结果表明，在吸收温度为550℃，CO2分压为0.25 bar时，样品在5 min时吸收量为24.1 wt%，10 min内即可达到吸收平衡，平衡吸收量为29.9 wt%。经过5次吸收-解吸后，吸收速率、吸收量都没有出现明显下降。

随着温室效应的日益加剧，CO2 作为主要的温室气体，其排放受到世界范围的广泛关注，控制碳排放已经深入到国家政治经济活动和人类生活中[1] [2]。

大量化石能源的使用是导致近几十年来大气中CO2浓度不断增加的元凶[3]。火力发电厂和工业过程中产生的烟道气是CO2 的重要来源[4]，其特点是气体温度高、CO2 浓度低。发展高温CO2 捕集技术，研发在低CO2 分压下具备较好吸收性能的高温CO2 捕获材料对降低碳排放具有重要意义。

Li2ZrO3 材料具有CO2 吸收容量高、再生温差小、抗水蒸气影响等优点引起了人们的广泛关注[5]， 但基于气固相化学反应的CO2 捕集机理限制了CO2 在Li2ZrO3 材料上的吸收速率。课题组前期工作采用多种法制备了Li2ZrO3 和K-Li2ZrO3 纳米颗粒[6]-[8]，大幅提高了Li2ZrO3 的CO2 吸收速率，并将其用于吸收强化水煤气变换制氢反应中[9]。但在较低CO2 分压(<0.02 MPa)时，Li2ZrO3 纳米颗粒对CO2 的吸收速率仍不够理想。

相比于Li2ZrO3，Li4SiO4 表现出更高的CO2 吸收容量和吸收速率[10]，但传统固相法制备的Li4SiO4材料存在颗粒尺寸不均匀、粒径大，CO2 吸收性能不佳等问题[11]-[13]。虽然金属元素(Fe 和Ce)掺杂可提高硅酸锂的CO2 吸收速率，但固相法制备的样品依旧存在颗粒尺寸不均匀、粒径大等问题。本文采用液相法结合冷冻干燥技术[14]-[16]，采用不同锂源制备Li4SiO4 材料。并研究了在不同CO2 分压和吸收温度下的CO2 吸收性能及其循环稳定性能。